La firma óptica infrarroja revela la fuente

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 13252 (2023) Citar este artículo

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Avanzar en el conocimiento de la composición mineralógica del polvo es clave para comprender y predecir sus impactos climáticos y ambientales. La variabilidad de la mineralogía del polvo de una fuente a otra y su evolución durante el transporte atmosférico no se mide a gran escala. En este estudio utilizamos mediciones de laboratorio para demostrar que la firma de extinción de los aerosoles de polvo en suspensión en la ventana atmosférica de 740 - 1250 cm-1 se puede utilizar para derivar la mineralogía del polvo en términos de los principales minerales activos en el infrarrojo, a saber, cuarzo, arcillas y feldespatos. y calcita. Varias firmas espectrales en la extinción del polvo permiten distinguir entre múltiples fuentes globales con composición cambiante, mientras que las modificaciones de los espectros de extinción del polvo con el tiempo informan sobre los cambios en la mineralogía de las partículas dependientes del tamaño durante el transporte. El presente estudio confirma que las observaciones espectrales e hiperespectrales de sensores remotos infrarrojos ofrecen un gran potencial para dilucidar la mineralogía segregada por tamaño del polvo en el aire a escalas regional y global.

El polvo mineral se encuentra entre las especies de aerosoles más abundantes y extendidas en la Tierra1,2,3. Los aerosoles de polvo afectan el sistema climático de múltiples maneras, incluidos efectos directos sobre el presupuesto radiativo atmosférico de onda corta y onda larga4,5,6,7,8, efectos indirectos sobre la formación y propiedades de nubes líquidas y de hielo9,10,11,12, contribución a los ciclos biogeoquímicos al actuar como fuente de nutrientes para los ecosistemas13,14, participar en reacciones químicas atmosféricas15,16 y contribuir a la degradación de la calidad del aire y los impactos en la salud humana17,18. Como lo demuestran numerosos trabajos científicos de las últimas décadas, la fuerza y ​​el signo de estos diferentes efectos dependen de la composición mineralógica del polvo, es decir, de la abundancia, las proporciones relativas y el estado de mezcla de los diferentes minerales que componen los aerosoles, entre los que se incluyen principalmente los silicatos en la forma de arcillas (caolinita, illita, esmectita, clorita,..), cuarzos y feldespatos (ortesis, albita,..), carbonatos (calcita, dolomita), sulfatos (yeso) y óxidos de hierro y titanio19,20,21. De hecho, diferentes minerales muestran diferentes características en términos de sus propiedades espectrales de absorción y dispersión, capacidad para actuar como partículas de condensación de nubes o núcleos de hielo, reactividad química o solubilidad22,23,24,25,26,27,28. El conocimiento de la composición mineralógica del polvo es fundamental para evaluar su amplio papel en el sistema climático y el medio ambiente de la Tierra.

Las observaciones muestran que la mineralogía de los aerosoles de polvo está lejos de ser homogénea en la atmósfera3,19,20,29,30,31,32,33,34. En primer lugar, debido a la diversa mineralogía del suelo de las diferentes áreas fuente, la composición del polvo varía con la región de emisión, y esto ocurre tanto a escala global, regional y local19,35,36,37. La composición mineralógica del polvo también cambia con el tamaño: cuarzo, feldespatos y especies ricas en calcio son generalmente más abundantes en el componente de modo grueso, mientras que las arcillas y los óxidos de hierro dependen principalmente de la fracción fina por debajo de 2 µm20,38. Como consecuencia de su dependencia del tamaño, la mineralogía del polvo se modifica durante el transporte debido a la pérdida progresiva de partículas gruesas debido a la sedimentación gravitacional33,39,40. Además, puede producirse en la atmósfera una mezcla de columnas de polvo con diferentes orígenes e historias, lo que afectará aún más la mineralogía del polvo en suspensión.

A día de hoy, la información disponible sobre la composición mineralógica del polvo, su tamaño (dependencia y sus cambios espaciales y temporales en la atmósfera) sigue siendo escasa y en su mayor parte limitada a las condiciones específicas muestreadas durante campañas intensivas de campo. Aún falta la capacidad de obtener mapas regionales y globales de la mineralogía del polvo en suspensión en el aire, una limitación crucial para desarrollar y validar adecuadamente la representación del polvo en los modelos del sistema terrestre, así como para limitar su forzamiento climático regional y global7,26,41.

Debido a su cobertura global, frecuencia de observaciones y duración de varios años, las mediciones satelitales hiperespectrales en varios rangos espectrales se utilizan actualmente para caracterizar la abundancia de polvo del desierto desde una escala diaria hasta multianual, en términos de distribuciones horizontales y verticales (por ejemplo42,43, 44,45,46). Debido a que los diferentes minerales que componen las fracciones finas y gruesas del polvo muestran diferentes firmas de absorción espectral, estas observaciones satelitales también pueden usarse potencialmente para detectar la presencia de diversos minerales y reconstruir sus proporciones relativas en los aerosoles de polvo28,47,48. Por lo tanto, ofrecen el potencial de proporcionar conocimientos muy valiosos sobre el tamaño (mineralogía del polvo resuelto) y su patrón espacio-temporal. Las regiones ultravioleta - visible (UV - Vis, ~300 - 800 nm) y visible a infrarrojo de longitud de onda corta (VSWIR, ~350 - 2500 nm) contienen firmas de absorción de óxidos de hierro (hematita, goethita), arcillas y carbonatos, más abundantes en la fracción de polvo fino, mientras que la región infrarroja de onda larga (LWIR, ~2,5 - 25 µm) es más sensible a la presencia de silicatos y carbonatos de tamaño grueso caracterizados por transiciones vibratorias-rotacionales específicas de la red en esta región espectral, incluidos cuarzo y feldespatos. a los que la radiación VSWIR no es sensible23,28,48,49.

Hasta ahora, los esfuerzos encaminados a explotar cuantitativamente las observaciones satelitales para derivar la mineralogía del polvo a partir de su firma óptica se han centrado en las regiones UV-Vis y VSWIR del espectro, por lo que se han centrado principalmente en minerales de polvo de pequeño tamaño50,51,52. Utilizando la Cámara de Imágenes Policromáticas de la Tierra (EPIC) del Observatorio Climático del Espacio Profundo (DSCOVR), Go et al.50 desarrollaron un algoritmo de recuperación para determinar las fracciones totales de masa de óxido de hierro en el polvo y su especiación en minerales de hematita y goethita. Sanwlani y Das52 utilizan observaciones ópticas espectrales de profundidad MODIS (espectrorradiómetro de imágenes de resolución moderada) en longitudes de onda discretas para reconstruir las principales características mineralógicas de las columnas de polvo detectadas. La misión EMIT (Earth Surface Mineral Dust Source Investigation)51, que integró la Estación Espacial Internacional (ISS) en junio de 2022, empleará observaciones de reflectancia VSWIR para recuperar nuevos datos sobre la mineralogía de los suelos fuente (arcillas, óxidos de hierro, sulfatos, carbonatos). ) del polvo, regiones emisoras de todo el mundo.

Las observaciones hiperespectrales en el LWIR, como las realizadas por los instrumentos IASI (Infrared Atmospheric Sounding Interferometer)53 y IASI − NG (Next Generation)54, pueden complementar la información obtenida de los sensores UV − Vis y VSWIR al detectar componentes minerales de tamaño grueso, incluidos silicatos, en particular cuarzo, arcillas y feldespatos, y carbonatos. En la región de la ventana atmosférica infrarroja situada entre 8 y 13,5 µm (740 y 1250 cm–1, es decir, la región espectral del espectro infrarrojo con una absorción relativamente baja por los gases atmosféricos), la firma de polvo LWIR surge de la contribución superpuesta de cuarzo, arcillas y feldespatos por encima de 900 cm-1, y bandas separadas para calcita (876 cm-1) y cuarzo (800 y 777 cm-1) por debajo de 900 cm-123,28. La literatura anterior basada en mediciones de laboratorio de transmisión, reflectancia y emisión en muestras de pellets, películas delgadas y suelo ha demostrado que los espectros LWIR de mezclas de minerales en esta región espectral se pueden reconstruir como la combinación lineal de los espectros de sus componentes individuales. un enfoque denominado mezcla espectral lineal (LSM)48,55,56,57, que se utiliza para investigar la composición de la superficie de la Tierra y Marte58,59. El análisis LSM de espectros LWIR de mezclas de polvo natural se puede utilizar para recuperar cuantitativamente su composición mineralógica. Se ha realizado un primer intento exitoso de aplicación de un método similar al LSM a los espectros infrarrojos térmicos atmosféricos IASI para recuperar información sobre la composición del polvo grueso para un estudio de caso sobre el desierto de Gobi60.

En el presente estudio exploramos el potencial de la señal de extinción espectral LWIR del polvo mineral en el aire para informar sobre su mineralogía a nivel de escala global. Utilizamos datos de espectros de extinción de alta resolución LWIR, composición mineralógica y distribución de tamaño obtenidos de experimentos en cámaras de laboratorio con aerosoles de polvo natural suspendidos de diecinueve regiones fuente en todo el mundo con mineralogía contrastante61. Los aerosoles de polvo, generados con un sistema que imita la saltación y el arenado de los suelos durante la erosión eólica, se inyectan en la gran cámara de simulación CESAM62 y se envejecen durante un tiempo de entre 60 y 120 min bajo el efecto de la sedimentación gravitacional. La pérdida progresiva de partículas gruesas durante el envejecimiento permite reproducir los cambios temporales de la distribución del tamaño del polvo y la carga de masa observados en la atmósfera real desde la emisión hasta el transporte de mediano a largo alcance61,63,64, comparable a lo que se observa en África. polvo desde zonas de origen hacia el Mediterráneo y el Atlántico20,32,39,40,65,66,67. El análisis LSM se aplica a los espectros de extinción de polvo medidos durante los experimentos. Una biblioteca de espectros de extinción de referencia para minerales individuales que componen el polvo, incluidos silicatos (familias de filosilicatos (grupos de mica, serpentina/caolinita, esmectita, clorita y talco/pirofilita) y tectosilicatos (grupos de feldespato y sílice), carbonatos, diatomita y sulfatos. En el análisis se utiliza un método construido a partir de datos disponibles en la literatura sobre partículas suspendidas y gránulos comprimidos (ver Métodos).

Aprovechamos este conjunto de datos único para probar la capacidad del enfoque LSM para proporcionar información consistente sobre la composición mineralógica de los aerosoles de polvo, su tamaño (y fuente) dependencia, y sus modificaciones debido al tamaño (agotamiento grueso selectivo). La mineralogía global y la concentración de masa derivadas de la difracción de rayos X (XRD) y la fluorescencia de rayos X (XRF) en partículas de polvo recolectadas en filtros durante toda la duración de cada experimento se comparan con la composición mineralógica recuperada y la concentración de masa reconstruida de los elementos suspendidos. polvo del análisis LSM. Gracias a la especificidad de las características espectrales en el rango de 740 a 1250 cm-1 (8-13,5 µm), es posible reproducir los espectros de extinción LWIR de alta resolución de mezclas de polvo natural a partir de un número limitado de referencias de minerales individuales. De acuerdo con el análisis XRD y las observaciones de la literatura se puede obtener una estimación cuantitativa de las cantidades relativas de filosilicatos, cuarzo, feldespatos, carbonatos, así como de componentes menores como sulfatos o diatomita. A partir de su firma de extinción única, se puede recuperar la composición mineralógica de muestras de polvo de diferentes fuentes. Se muestra que las modificaciones de los espectros de extinción de polvo con el tiempo de residencia en la cámara informan sobre modificaciones en la partición de las arcillas y variaciones en el contenido de feldespatos con la evolución de la distribución de tamaño. El LSM proporciona una estimación realista de la concentración total de la masa de polvo y su evolución temporal. El análisis realizado en el presente estudio demuestra la posibilidad de recuperar firmas mineralógicas consistentes y cuantificación de minerales a partir de mediciones de espectros de extinción de polvo de alta resolución en la ventana espectral LWIR y de seguir la evolución de la mineralogía con el tamaño, la sedimentación gravitacional selectiva que ocurre durante Transporte de polvo a gran escala. Estos resultados respaldan nuevas formas de explotar las mediciones satelitales existentes y futuras y sugieren que la espectroscopia de detección remota LWIR puede ayudar a avanzar significativamente nuestro conocimiento de la mineralogía del polvo a escala global al mapear la diversidad de orígenes y propiedades.

Se ilustran (Fig. 1) los resultados del análisis LSM aplicado a los datos experimentales de la cámara para tres experimentos con aerosoles de polvo de Túnez, Australia y Kuwait, que muestran diferentes intensidades de extinción y características espectrales. Para las tres muestras se informa la comparación entre los espectros medidos y modelados, tomados en el pico de la inyección de polvo en CESAM y después de 20 y 60 minutos de envejecimiento (Fig. 1a-c). La extinción espectral versus el ajuste LSM también se ilustra para las dieciséis muestras restantes en este estudio (Figura 1 complementaria). Como se ve en las figuras 1a a c, la diferencia entre los espectros medidos y modelados (residuales) es baja, lo que significa que el modelo proporciona un muy buen ajuste de los espectros medidos en los diferentes momentos del experimento. El error cuadrático medio normalizado es bajo, normalmente entre 1 y 5%. Los espectros modelados (que están dados por la suma de la contribución de los minerales, es decir, la porción del espectro de extinción reconstruida como la suma de las extinciones de minerales individuales, más un término de compensación de referencia) reproducen muy bien las posiciones e intensidades de las bandas. La contribución de los minerales (en rojo en las figuras 1a a c) representa la mayor parte de la señal modelada y reproduce las diferentes bandas de absorción en los espectros. La línea de base polinómica (en puntos negros en las figuras 1a a c), que puede asumir valores tanto positivos como negativos, muestra una variación espectral suavizada y contribuye a una fracción de la señal modelada que suele ser inferior al 20% a 1000 cm-1. pero aumenta hasta un 50% hacia números de onda bajos.

Ilustración del análisis de mezcla espectral lineal (LSM) y comparación con mediciones en línea. ( a, b, c ) Espectros de extinción medidos y modelados (expresados ​​como absorbancia en convención log10) para (a) Túnez, (b) Australia y (c) muestras de Kuwait en el pico de la inyección de polvo en la cámara CESAM y después Tiempo de crianza de 20 y 60 min. Los espectros modelados del análisis LSM son la suma de las contribuciones de minerales individuales (Suma de minerales, trazada en rojo) y el término de compensación de la línea de base (Línea de base, trazada con puntos negros) (ver Métodos). También se muestra el Residual (diferencia entre la señal medida y modelada) (trazado en gris). En la parte inferior de cada gráfico se informan ejemplos de valores de referencia y residuales en referencia únicamente a los espectros a los 60 minutos. La línea negra horizontal representa el valor 0. ( d, e, f ) Evolución temporal de la concentración de masa total de aerosoles de polvo y contribuciones de minerales obtenidas del modelado LSM y comparación con la concentración de masa total de polvo en CESAM obtenida de datos de distribución de tamaño en línea. Se informan las concentraciones de masa obtenidas considerando la distribución de tamaño completo (tamaño total) y el tamaño cortado a 5 µm de diámetro, es decir, integrando sólo diámetros inferiores a 5 µm (tamaño cortado 5 µm). Los datos del tamaño total se trazan contra el eje y derecho, mientras que los datos del tamaño cortado de 5 µm se trazan contra el eje y izquierdo. También se indica el diámetro efectivo (Deff) calculado a partir de los datos de distribución de tamaño en línea al principio y al final de los experimentos. Tenga en cuenta que el pico de inyección de polvo se alcanza más rápidamente en la muestra de Kuwait (panel f) en comparación con Túnez y Australia (paneles d-e), lo que provoca un aumento más pronunciado de la curva de concentración de masa en las etapas iniciales del experimento.

El procedimiento LSM permite resolver características de absorción de minerales distintas y superpuestas y la contribución de diferentes especies a la concentración de masa de polvo se reconstruye en función del tiempo. Los resultados se ilustran para muestras de Túnez, Australia y Kuwait (Fig. 1d-f; informando concentraciones de masa absoluta) y se resumen en la Tabla 1 (como porcentaje de contribuciones minerales) para las diecinueve muestras de polvo de este estudio. A nivel mundial, se simulan abundancias de minerales realistas y se identifican diferencias entre muestras, en concordancia general con el conocimiento basado en la literatura.

Los filosilicatos representan entre 36 y 91% en masa para todas las muestras en el pico de inyección en CESAM, valores que son consistentes con investigaciones de campo de polvos africanos y asiáticos19,20,31,68. La illita domina la especiación de arcilla en las muestras del norte de África y China, de acuerdo con las observaciones29,30,36, mientras que la montmorillonita es dominante en las muestras de Mauritania, Etiopía, Kuwait, Patagonia, Namib − 2 y Australia. La caolinita contribuye significativamente a la especiación de la arcilla en las muestras del norte de África y del Sahel, pero está casi ausente en todas las demás regiones. El cuarzo tiene un contenido inferior al 5 % en la mayoría de las muestras, pero alcanza hasta un 21 % de contenido en las muestras del Sahel, Gobi, Patagonia y Australia en el pico de inyección. En la literatura también se reportan muestras ricas en cuarzo en el Sahel y Asia19,30,31. Los feldespatos están presentes en cantidades variables que oscilan entre el 1 y el 26% en todas las muestras, con los valores más altos en Níger y Bodélé. La variabilidad geográfica en el contenido de feldespatos en polvo concuerda con la composición del suelo que muestra el mayor contenido de feldespatos en el Sahel69. Sin embargo, las observaciones de campo disponibles han mostrado una contribución mucho menor (< 2%) de feldespatos de fuentes de Níger y Bodélé19. La calcita es más alta en Túnez, Marruecos, Arabia Saudita, Atacama y Namib: 1 muestras (33 a 46% en el pico de inyección en CESAM) y menos del 13% para las otras muestras, con excepción de Níger y Mali. , Patagonia, Namib − 2 y Australia para los cuales no se detecta calcita. La distribución geográfica de la calcita entre las muestras analizadas refleja bien la distribución global de este mineral en muestras de suelo69 y observaciones de aerosoles de campo20,29,30,31. La dolomita tiene una contribución insignificante a la mineralogía reconstruida, en línea con análisis mineralógicos previos en el norte de África19,20, mientras que la anhidrita está entre 0 y 8% para todas las muestras en el pico de inyección. Las observaciones de campo de los sulfatos se limitan al yeso cristalino, que se ha demostrado que contribuye con un pequeño porcentaje a la masa de polvo19,20. La tierra de diatomeas no contribuye en todas las muestras, a excepción de Bodélé (6% en su punto máximo) y una pequeña contribución en Etiopía (2%). La depresión de Bodélé es una zona rica en diatomita y los aerosoles de esta zona contienen resuspensión de diatomeas detríticas35. Por lo tanto, somos capaces de identificar esta característica única de las características de Bodélé a partir de nuestro conjunto de datos y análisis.

Los resultados presentados en las figuras 1d-f y en la Tabla 1 ilustran la evolución de la mineralogía reconstruida por LSM con una vida útil en la cámara de hasta más de 2 h de envejecimiento que corresponde a un procesamiento gravitacional equivalente al que potencialmente ocurre en el transporte de mediano a largo alcance. . El diámetro efectivo (Deff) del polvo, también informado en las Fig. 1d-f y en la Tabla 1, varía en el rango de 3,1 a 10,9 µm para condiciones frescas (pico de inyección) a 1,1 − 4,0 µm para polvo envejecido, valores que reproducen el tamaño. − cambios selectivos observados en el campo entre 1 y 5 días después del transporte39,65,66,70. Los resultados indican que la mineralogía del polvo recuperada de LSM cambia desde el principio hasta el final de cada experimento. Sin embargo, no se identifican tendencias sistemáticas para todas las muestras. El contenido de filosilicatos, calcita, cuarzo y feldespatos aumenta o disminuye alternativamente en las distintas muestras tanto en estado fresco como envejecido. Sin embargo, una mirada más cercana a los datos evidencia algunas características consistentes. En términos de especiación de filosilicatos, se puede observar que cuando hay caolinita, tiende a aumentar sistemáticamente desde condiciones frescas a envejecidas, con un aumento máximo del 32% para Libia (es decir, el porcentaje de contribución de caolinita a la masa total de polvo va de 17 a 49% de estado fresco a añejo). Como consecuencia, la caolinita, que nunca es la especie arcillosa dominante en el polvo fresco como se analizó en el párrafo anterior, se convierte en la especie arcillosa dominante en el polvo envejecido de Libia, Níger y Bodélé, en buena concordancia con las observaciones de campo19. Potencialmente, esto podría sugerir que el polvo fresco en CESAM es representativo de las primeras etapas de las emisiones de polvo en la atmósfera, una condición que rara vez se ha muestreado en el campo20,71. La montmorillonita muestra por el contrario una tendencia a disminuir (hasta un 30% de variación) al pasar de estado fresco a envejecido, mientras que la ilita aumenta con el envejecimiento para la mayoría de las muestras y casi sistemáticamente cuando no está presente caolinita. Si bien la especiación entre diferentes especies de arcilla parece verse afectada por la sedimentación gravitacional, se observa que la cantidad total de filosilicatos permanece casi constante con el tiempo (8 casos), o disminuye ligeramente (4 casos) o aumenta (7 casos), mostrando sin embargo variación máxima dentro del 12%. Una característica constante observada es que el aumento/disminución de los filosilicatos es opuesto al de los feldespatos. Por el contrario, el contenido de cuarzo se mantiene prácticamente sin cambios entre las condiciones frescas y envejecidas con variaciones inferiores al 5% que no coinciden con las de los filosilicatos u otros minerales. La calcita se comporta de manera similar, con variaciones que llegan hasta el 10% en ambas direcciones y no están claramente correlacionadas con otros cambios minerales.

La comparación entre la mineralogía promedio derivada del experimento LSM y XRD para las diecinueve muestras analizadas en este estudio (Fig. 2 y Fig. complementaria 3) confirma que LSM reproduce bien las características principales de la mineralogía del polvo. Los filosilicatos están en buen acuerdo, tanto en términos de valores absolutos (en el rango de 40 - 90% de contenido) como de variabilidad de muestra a muestra al comparar las dos técnicas. Para la calcita y los feldespatos, el LSM también reproduce bien la variabilidad de muestra a muestra obtenida en XRD, pero tiende a sobreestimar el contenido absoluto de estos minerales. La calcita del análisis LSM, en particular, muestra los valores más altos para las muestras del norte de África (Túnez, Marruecos), Arabia Saudita, Atacama y Namib −1. Se identifica cuarzo en casi todas las muestras, de acuerdo con las observaciones de XRD, con la excepción de las muestras Namib − 1 y Namib − 2 de las cuales no se recupera cuarzo del LSM. Estas muestras también muestran uno de los contenidos de cuarzo más bajos de los análisis XRD. A diferencia de la calcita y los feldespatos, el cuarzo está significativamente subestimado en LSM en comparación con XRD, con la única excepción de Mauritania y Etiopía.

Comparación de mineralogía recuperada de LSM y medida por difracción de rayos X (DRX). Los datos representan la comparación (contenido porcentual en masa) de (a) filosilicatos, (b) calcita, (c) feldespatos y (d) cuarzo. Los datos XRD se miden en muestras de polvo recolectadas en filtros y representan la mineralogía integrada a lo largo de cada experimento61. La incertidumbre sobre los datos XRD se obtiene a partir de la calibración de un solo mineral y la estimación de masa total61. Para fines comparativos, y dado que solo la fase cristalina es visible para XRD, el % de contenido de minerales del LSM se reescala eliminando de la masa total el aporte de minerales no cristalinos como anhidrita y tierra de diatomeas, y también el de sulfato de amonio. Los datos de LSM se promedian en el mismo intervalo de muestreo del filtro XRD. La incertidumbre en los valores promedio de LSM se calcula como la combinación cuadrática de la incertidumbre de la concentración de masa (± 27%, obtenida con la fórmula de propagación de errores considerando una incertidumbre de ± 19% tanto en la masa de polvo mineral individual como en la total del análisis de LSM) y la desviación estándar sobre el período promedio.

La masa total de aerosoles de polvo reconstruidos a partir de LSM (suma de las contribuciones de minerales; Fig. 1d-f) aumenta a medida que comienza la inyección de polvo en CESAM, maximiza el pico de inyección (alcanzando hasta décimas de mg m-3). y se reduce con el tiempo de residencia en la cámara (hasta valores inferiores a 1 mg m-3 después de 120 minutos de envejecimiento), siguiendo los cambios de intensidad en los espectros medidos. La concentración másica más baja detectada para minerales individuales es de alrededor de 5 µg m–3, un valor que puede asumirse como límite de detección en el presente análisis. La evolución temporal de la concentración de masa total de LSM se compara bien con el comportamiento derivado de las mediciones de distribución de tamaño de los medidores de partículas conectados en línea a la cámara (Fig. 1d-f), lo que sugiere que la inversión de LSM captura adecuadamente la dinámica de la población de polvo. . Sin embargo, el valor absoluto es hasta un factor 10 menor que la masa total de los datos de distribución de tamaño (como se observa para todas las muestras). La relación tamaño/masa LSM está relacionada con la fracción de partículas gruesas en el polvo y disminuye para reducir el componente grueso con el envejecimiento en la cámara. Cabe señalar que la concentración de masa a partir de la distribución de tamaño es muy incierta debido a las bajas concentraciones de partículas gruesas y pérdidas selectivas de partículas a lo largo de los tubos de muestreo61. Cortar la distribución de tamaño a 5 µm de diámetro (Fig. 1d-f) mejoraría significativamente la comparación, lo que sugiere que las observaciones infrarrojas son más sensibles a las partículas en este rango de tamaño.

Para tener una referencia adicional para la comparación de la concentración de masa, consideramos la calculada a partir de la composición elemental XRF durante los experimentos CESAM64. Esta estimación, basada en la determinación de la masa de los principales elementos que componen el polvo72, proporciona una evaluación sólida, en excelente concordancia con las mediciones gravimétricas19,64. La comparación entre las concentraciones de masa de LSM y XRF (Fig. 3) respalda una muy buena concordancia entre las dos técnicas. La correlación lineal entre las dos variables es excelente, como lo indican el coeficiente de correlación (R2 = 0,90; 0,98) y el chi-cuadrado reducido (χ2red = 1,7; 0,3) (los dos conjuntos de valores se obtienen considerando o no tres valores atípicos puntos en el conjunto de datos, ver Fig. 3). La pendiente de 0,92 ± 0,12 (con los tres puntos atípicos incluidos) y 0,69 ± 0,08 (valores atípicos excluidos) indica una diferencia promedio del 8 al 31 % al ajustar los datos LSM y XRF, lo que sugiere una subestimación moderada pero sistemática de la concentración de masa por LSM. .

Comparación de la concentración de masa recuperada de LSM y medida mediante fluorescencia de rayos X (XRF). Los datos XRF se miden en muestras de polvo recolectadas en filtros y representan la concentración de masa integrada durante la duración de cada experimento64. Los datos de LSM se promedian durante el mismo intervalo de muestreo del filtro XRF y las concentraciones de XRF se corrigen por las pérdidas de partículas a lo largo de las líneas de muestreo61,64. Los puntos de datos en azul evidencian tres valores atípicos en el conjunto de datos, correspondientes a Arabia Saudita, Namib-1 y el polvo de la Patagonia. La incertidumbre sobre la concentración de masa XRF tiene en cuenta las incertidumbres de corrección de pérdidas como se detalla en Métodos complementarios. La incertidumbre en LSM es la combinación cuadrática de la incertidumbre de la concentración de masa total de LSM (± 19%) y la desviación estándar durante el período promedio. Los resultados del ajuste lineal se informan incluyendo también indicadores estadísticos de la bondad del ajuste (coeficiente de correlación, R2, y chi cuadrado reducido, χ2red). Se informan dos ajustes lineales: Ajuste 1 (azul) que considera todos los puntos de datos y Ajuste 2 (rojo) que elimina los tres puntos atípicos en azul del conjunto de datos. El área sombreada en gris representa el rango de incertidumbre del Ajuste 1.

En este estudio, realizamos un análisis de deconvolución de los espectros de extinción infrarrojos medidos de aerosoles de polvo natural suspendidos para separar las contribuciones de sus minerales constituyentes individuales y utilizamos estas contribuciones para reconstruir la composición mineralógica de las partículas y su variabilidad espacio-temporal. Se consideran diecinueve muestras con mineralogía contrastante provenientes de fuentes mundiales.

Los resultados de la inversión LSM (abundancia relativa de minerales, variabilidad de muestra a muestra) concuerdan tanto con el conocimiento basado en la literatura sobre las características mineralógicas del polvo como con las mediciones XRD simultáneas. Sin embargo, al comparar valores absolutos, en particular para cuarzo, calcita y feldespatos, se encuentran diferencias entre LSM y XRD. XRD y LSM analizan diferentes propiedades de la materia, es decir, difracción de luz vinculada a la estructura cristalina en XRD versus enlaces químicos que conducen a transiciones rotacionales y vibratorias en LWIR, y se deben esperar diferencias, como se analiza en la literatura anterior48,49,57. Las tendencias en las diferencias LSM-XRD en nuestro estudio están en línea con las encontradas en las investigaciones de rocas sedimentarias57.

La concentración de masa total reconstruida a partir de LSM es consistente con estimaciones simultáneas de análisis validados basados ​​en la composición, que respaldan el potencial de recuperar tanto minerales individuales como cargas de masa de polvo atmosférico total a partir de firmas ópticas LWIR medidas. Sin embargo, a pesar de una excelente correlación lineal entre los datos LSM y XRF, a partir del análisis se identifica una posible subestimación sistemática.

El enfoque LSM, es decir, su capacidad para proporcionar abundancias minerales precisas, proporciones relativas de minerales y concentración de masa total, depende del realismo de los espectros de un solo mineral en términos de la forma, intensidad y posición de las bandas de absorción. Las posibles diferencias de tamaño, morfología y estado químico entre los minerales de referencia y los reales pueden afectar el análisis. Para este objetivo, y debido a los artefactos bien conocidos de la técnica de pellets23,73, es importante tener espectros para minerales suspendidos en lugar de muestras comprimidas en capas delgadas. A pesar de que hoy en día se dispone de varios espectros de referencia para minerales suspendidos para las principales especies que componen el polvo, como los utilizados en el presente análisis74,75,76,77, el conjunto sigue siendo limitado. Además, notamos que la mayoría de los espectros de referencia en la literatura, incluidos los utilizados en este estudio, se obtienen para partículas submicrónicas, mientras que en la naturaleza la mayoría de estos minerales se extienden hasta varias décimas de micras. En este sentido, nuestro análisis muestra que la biblioteca de minerales de referencia actualmente disponible permite reproducir bien las bandas de absorción; sin embargo, la calidad del ajuste no siempre es perfecta y se necesita una contribución de referencia no despreciable para reproducir adecuadamente los espectros, especialmente en números de onda bajos. Esto podría sugerir que algunas bandas minerales no están perfectamente representadas, y el hecho de que esto ocurra con números de onda bajos, donde la mayor parte de la interacción debería provenir de partículas de tamaño grueso, sugiere una posible tergiversación de los espectros de referencia submicrónicos en comparación con las condiciones naturales. Al considerar el conjunto de espectros de referencia en el presente análisis, surge que el conjunto de datos que contribuye con mayor frecuencia a la reconstrucción del LSM y domina la concentración de masa de polvo recuperada es el de Mogili et al.77, que también es el único para el cual Los tamaños de los minerales se extienden hasta diámetros supermicrónicos. El Deff estimado para illita, caolinita, montmorillonita, cuarzo y calcita en Mogili et al.77 está entre 1,0 y 2,9 µm, que está en el límite inferior pero es comparable a los valores reportados para nuestras muestras de polvo (Tabla 1), y es significativamente mayor. que el Deff para los mismos minerales en referencias adicionales consideradas en nuestro análisis, que en cambio permanecen por debajo de 0,6 µm74,75 (Tabla complementaria 3). Estos resultados respaldan el impacto crítico de la distribución de tamaños en los espectros de referencia sobre la calidad de la mineralogía recuperada y reconstruida. De acuerdo con estudios previos49, nuestro trabajo sugiere, por lo tanto, que un punto limitante para la aplicación de LSM es la representatividad de los espectros de referencia para minerales individuales, un conjunto de datos que debe consolidarse y ampliarse. Es necesario revisar (o crear una nueva) base de datos de espectros de extinción masiva de minerales individuales que incluyan la distribución de tamaños de minerales tanto finos como gruesos. Los espectros deben adquirirse en partículas suspendidas y a alta resolución (2 cm-1 o mejor) para registrar bien los rasgos característicos de los minerales que son clave para su especiación espectral.

A pesar de las limitaciones discutidas en los párrafos anteriores, el presente análisis demuestra claramente que es posible recuperar la composición mineralógica de los aerosoles de polvo de fuentes mundiales y seguir sus cambios durante el transporte debido a la sedimentación gravitacional basándose en su firma de extinción LWIR. Los resultados de la deconvolución LSM no evidencian ninguna tendencia sistemática en los cambios observados en la mineralogía del polvo con el tiempo, y algunas de las muestras muestran modificaciones en la partición de las arcillas y variaciones en el contenido de feldespatos con el tiempo, y otras no. En términos generales, el hecho de que la mineralogía no evolucione de una manera única para las diferentes muestras en nuestro análisis sugiere que la composición del polvo dependiente del tamaño posiblemente no sea la misma entre diferentes fuentes, lo que conduce a diferentes evoluciones temporales de la mineralogía debido al asentamiento gravitacional. De hecho, los análisis de composición del polvo segregados por tamaño siguen estando limitados a unos pocos estudios de caso20,32 y existe un conocimiento de bajo nivel. Los análisis realizados para el polvo del norte de África en Marruecos y Cabo Verde20,32 muestran que la mineralogía del polvo varía con el tamaño, pero las variaciones más importantes están por debajo de 0,5 y por encima de 20 µm, mientras que la composición es más uniforme entre estos límites. Este tipo de mineralogía segregada por tamaño podría explicar por qué en algunos casos no detectamos cambios significativos para el cambio de tamaño, sabiendo que nuestro rango de tamaño investigado se ubica principalmente en el límite de 0,5 a 20 µm.

Los resultados de este estudio muestran que el análisis LSM aplicado a los espectros de extinción infrarrojos se puede utilizar para recuperar características de la mineralogía del polvo a escala global y, por lo tanto, allana el camino hacia una nueva perspectiva de la investigación espectroscópica de los aerosoles de polvo. En particular, los resultados de este estudio son relevantes para avanzar en la explotación de misiones de satélites hiperespectrales pasadas, actuales y de próxima generación, como IASI e IASI − NG, con el fin de complementar las recuperaciones en el UV o VSWIR, como las del nueva misión EMIT51. Las crecientes capacidades de los instrumentos satelitales actuales y futuros, en combinación con nuevos enfoques de análisis como los presentados en este artículo, pueden permitir ir más allá en la caracterización de aerosoles de polvo con teledetección, proporcionando así nuevas capacidades para cuantificar sus amplios impactos en el clima. , la calidad del aire y el medio ambiente. Se espera que la combinación de mediciones satelitales UV, VSWIR y LWIR proporcione finalmente acceso a información mineralógica completa a escala global. Tenga en cuenta que, si bien el análisis proporcionado aquí se centra en la región del infrarrojo medio, las mismas consideraciones pueden extenderse potencialmente al infrarrojo lejano y ser relevantes también para la futura misión del satélite FORUM (Entendimiento y monitoreo de la radiación saliente del infrarrojo lejano). que proporcionará observaciones de radiación atmosférica hasta 100 µm78, donde se pueden encontrar firmas espectrales de minerales de polvo28,79,80,81. Además, es relevante para las observaciones terrestres de teledetección infrarroja, por ejemplo, entre otras, las proporcionadas por NDACC (Red para la detección de cambios en la composición atmosférica). Tenga en cuenta que el límite inferior de la señal de polvo para el cual se ha aplicado con éxito el enfoque LSM en el presente estudio es aproximadamente 0,005–0,01 a 10 µm (como absorbancia, au, es decir, un coeficiente de extinción de 60–130 Mm–1 que representa el coeficiente de extinción óptico de la cámara). longitud de la trayectoria). Para una capa de polvo uniforme de 1 km de profundidad, estas extinciones corresponderían a una profundidad óptica de aerosol de 0,06 a 0,1, un valor que puede considerarse como el mínimo para obtener la relación señal-ruido requerida para recuperar información mineralógica de una firma medida.

El uso de observaciones de teledetección para mapear la mineralogía del polvo puede proporcionar nuevos conocimientos sobre la composición de las masas de aire cargadas de polvo a medida que se emiten y transportan por todo el mundo, incluidas áreas que aún no se han estudiado hasta ahora debido a su difícil acceso (por ejemplo, áreas remotas desérticas y oceánicas). , pero también puede proporcionar información sobre nuevas áreas fuente potenciales que se espera que surjan progresivamente como consecuencia del cambio climático: la desertificación inducida. De hecho, debido a que el enfoque LSM es sensible a compuestos tanto cristalinos como no cristalinos y amorfos, puede resultar de gran relevancia para el estudio de aerosoles de polvo volcánico y de alta latitud, compuestos por una importante fracción amorfa y no cristalina82,83.

Los datos mineralógicos a escala global pueden proporcionar nuevos aportes fundamentales para mejorar el rendimiento de los modelos del sistema terrestre a fin de reproducir el ciclo atmosférico del polvo. Si bien los conjuntos de datos mineralógicos del suelo están cada vez más integrados en los esquemas de modelos41,84, incluidos en perspectiva los de la misión EMIT51, los nuevos datos de observación global son fundamentales para los ejercicios de asimilación y validación de cualquiera de los modelos, en particular para una mejor evaluación de las propiedades climáticas relevantes del polvo. . Finalmente, la recuperación de información mineralógica a gran escala también puede proporcionar una mayor comprensión de los mecanismos detrás de la variabilidad del polvo y la identificación de fuentes, y también puede usarse para rastrear los aportes de nutrientes a los océanos y los ecosistemas, fundamental para la atribución del forzamiento biogeoquímico13.

Como observación final, el análisis presentado en este estudio se basa en espectros de extinción de laboratorio medidos en un rango espectral y una resolución comparables a los que pueden detectarse con sensores hiperespectrales satelitales. Sin embargo, hay que mencionar que, en comparación con las mediciones de laboratorio, las observaciones atmosféricas de aerosoles desde satélites se ven afectadas por la relación señal-ruido de las mediciones de radiación infrarroja de la generación actual que pueden ocultar en parte la firma del aerosol. En el caso de los instrumentos de visualización del nadir, la distribución vertical posiblemente no homogénea de los aerosoles y la sensibilidad vertical limitada de las observaciones también pueden ser un factor limitante a la hora de aislar la firma espectral de los aerosoles. Además, para todo tipo de observaciones satelitales reales, también se debe considerar la interferencia de las especies gaseosas que absorben el infrarrojo, las nubes y la superficie, desde una perspectiva de transferencia total de radiación. En este sentido, son muy necesarios estudios centrados en la aplicación del enfoque LSM a observaciones reales de teledetección LWIR.

Los datos experimentales de polvo analizados en este trabajo se obtienen en la cámara CESAM de acero inoxidable de 4,2 m3 (acrónimo francés de Cámara Experimental de Simulación Atmosférica Multifásica)62 y se describen completamente en 61,63,64,85. El objetivo de los experimentos es investigar las propiedades ópticas espectrales de los aerosoles de polvo mineral y su variabilidad a escala global, desde UV-Vis hasta LWIR (0,37-16 µm, 625-27.027 cm-1). Para este objetivo, se selecciona un conjunto de 19 muestras de suelo natural con mineralogía contrastada y que son representativas de la diversidad de la composición de la superficie a escala global, basándose en información concurrente de una base de datos de mineralogía de suelo global69. Las muestras identificadas cubren los cuatro continentes y ambos hemisferios e incluyen el Norte de África (Argelia, Libia, Mauritania, Marruecos, Túnez), el Sahel (Chad, Mali, Níger), el Este de África y Oriente Medio (Etiopía, Kuwait, Arabia Saudita), el Este Asia (China), América del Norte (Arizona), América del Sur (Chile, Argentina), África austral (Namibia) y Australia. Su lista y origen se proporcionan en la Tabla complementaria 1.

Los aerosoles de polvo mineral de estas muestras se generan mediante agitación mecánica de los suelos originales naturales, un procedimiento capaz de imitar el arenado de suelos debido a la saltación durante la erosión eólica como ocurre en regiones áridas y semiáridas. Esta técnica produce aerosol de polvo con composición mineralógica y distribución de tamaño realistas con respecto a las condiciones atmosféricas61,63,85. Como se analiza en Di Biagio et al.61, dado que se aplica el mismo protocolo para generar polvo, las diferencias en la distribución de tamaño y concentración de masa para las distintas muestras están relacionadas con diferencias en las características del suelo y su actitud para generar aerosoles, en particular los gruesos. fracción. El aerosol de polvo producido por la agitación mecánica se inyecta en el volumen del CESAM y se deja en suspensión durante un tiempo que varía entre 60 y 120 min mientras se mide la evolución de sus propiedades físico-químicas y ópticas espectrales mediante un conjunto de instrumentos que miden tanto in situ como conectado en línea a la cámara, como se detalla en la Tabla complementaria 2. El único proceso de envejecimiento que ocurre durante los 120 minutos de suspensión de polvo en CESAM es la sedimentación gravitacional, destinada a reproducir la pérdida progresiva de partículas gruesas durante el transporte de penachos de mediano a largo alcance en la verdadera atmósfera. Como discuten Di Biagio et al.61, la distribución del tamaño del número de polvo, medida por Scanning Mobility Particle Sizer (SMPS) y Optical Particle Counters (OPC), se extiende hasta décimas de µm en el pico de la inyección y evoluciona rápidamente durante el proceso. experimentos: en particular, el modo grueso por encima de 5 µm de diámetro disminuye rápidamente y la dinámica observada reproduce bien el tamaño: cambios selectivos observados en el campo entre 1 y 5 días después del transporte39,70. La concentración masiva de aerosoles de polvo en CESAM (derivada de la distribución numérica del tamaño suponiendo una densidad de 2,5 g cm-340,86) alcanza hasta décimas de mg m-3 en el pico de la inyección, en línea con observaciones durante tormentas de polvo cercanas. a las regiones de origen20, y se reduce a valores inferiores a 1 a 2 mg m-3 después de 120 minutos de envejecimiento en CESAM (debido al efecto combinado de la deposición gravitacional y la dilución debido al muestreo instrumental), comparable a lo medido después de varios días de transporte desde Fuentes africanas al Mediterráneo y al Atlántico65,66. Por lo tanto, estas observaciones indican que un experimento de envejecimiento de 2 h en CESAM reproduce los cambios temporales de distribución de tamaño y carga masiva de aerosoles de polvo observados en la atmósfera real desde la emisión hasta el transporte de mediano a largo alcance. Como indicador de la distribución de tamaños, el diámetro efectivo (Deff) se define como \({{\varvec{D}}}_{{\varvec{e}}{\varvec{f}}{\varvec{f}} }=\frac{\sum_{{\varvec{i}}}{\varvec{\pi}}{{{\varvec{D}}}_{{\varvec{i}}}}^{3}{ \varvec{d}}{{\varvec{N}}}_{{\varvec{i}}}}{\sum_{{\varvec{i}}}{\varvec{\pi}}{{{\ varvec{D}}}_{{\varvec{i}}}}^{2}{\varvec{d}}{{\varvec{N}}}_{{\varvec{i}}}}\) se calcula para los diferentes experimentos. Todos los experimentos en cámara se realizan a temperatura ambiente de laboratorio y en condiciones secas (humedad relativa <2%). Generalmente se realizan dos experimentos por tipo de suelo para probar la repetibilidad. La cámara se evacua y se mantiene a una presión de 3∙10-4 hPa entre cada experimento, y se limpia manualmente entre experimentos con diferentes suelos para evitar contaminaciones por arrastre. Las concentraciones de fondo de aerosoles en la cámara son inferiores a 2,0 µg m‒3, lo que representa aproximadamente un factor de 1000 por debajo de las condiciones de funcionamiento.

Simultáneamente con la distribución de tamaño y la concentración de masa, la evolución del espectro de extinción LWIR de aerosoles de polvo en suspensión se monitorea en línea durante toda la duración de cada experimento por medio de un espectrómetro infrarrojo por transformada de Fourier (FTIR) in situ interconectado con una celda de múltiples pasos62. ,87 proporcionando una longitud total del camino óptico de (182,5 ± 0,5) m dentro de la cámara. El espectro de extinción del polvo se recupera de FTIR: absorbancia medida entre 625 y 5000 cm-1 (rango de longitud de onda de 2-16 µm) con una resolución de 2 cm-1 en intervalos de 2 minutos. Para cada experimento, el espectro de fondo FTIR se adquiere inmediatamente antes de la inyección de polvo en CESAM. Tenga en cuenta que los espectros FTIR se degradan a una resolución de 8 cm −1 en el análisis para igualar la resolución de los espectros de referencia (Métodos complementarios).

La composición mineralógica global de los aerosoles de polvo en la fracción de tamaño < 10,6 µm de diámetro se obtiene mediante difracción de rayos X (DRX) en muestras recogidas en filtros durante toda la duración de cada experimento. El análisis de los espectros XRD proporcionó la proporción másica de arcillas, cuarzo, calcita, dolomita, yeso y feldespatos en los aerosoles. Además, se realiza fluorescencia de rayos X (XRF) en las muestras de filtro para recuperar la composición elemental del polvo y luego se utiliza para reconstruir la concentración de la masa de polvo durante los experimentos64,72.

Los espectros de extinción LWIR medidos en la cámara CESAM para mezclas de aerosoles de polvo natural se descomponen matemáticamente para representarlos como el LSM de sus minerales constituyentes únicos48,56,57. Bajo la hipótesis de mezcla externa, es posible escribir la extinción espectral del polvo en función del tiempo como:

donde Ci(t) son los coeficientes que representan la contribución del mineral i a los espectros de extinción en el momento t del experimento, Exti (λ) es el espectro de extinción de referencia para el mineral i, Extb(λ,t) es el término de compensación ( línea de base polinómica) de la ecuación, y Residual(λ,t) es la diferencia entre los espectros medidos, Extmeas(λ,t), y modelados, Extmod(λ,t).

Utilizando los coeficientes estimados Ci(t), la contribución de la concentración de masa (MC, µg m-3) de cada mineral a la mezcla de polvo en función del tiempo se puede calcular como:

donde MCi,ref es la concentración de masa para la referencia medida, y xi,ref y xCESAM son las longitudes de camino utilizadas para las mediciones espectroscópicas de transmisión en los estudios de referencia y en CESAM, respectivamente. Se estima que la incertidumbre sobre el MCi derivado es del 19% (intervalo de confianza del 90%) (Métodos complementarios).

Para determinar los coeficientes Ci(t) y Extb(λ,t) en la ecuación. (1) se aplica un procedimiento de ajuste automático de mínimos cuadrados. El algoritmo toma como entrada los espectros de extinción medidos y los espectros de minerales de referencia y proporciona los valores Ci(t) y Extb(λ,t) que permiten la mejor superposición entre los datos experimentales y modelados. El procedimiento calcula la línea de base localmente. Para el cálculo de Ci(t) en la recuperación sólo se impone una limitación a los valores positivos, aunque en algunos casos aislados es necesario eliminar del análisis determinados minerales, ya que su inclusión proporciona resultados poco realistas. Los cálculos se realizan con la misma resolución de 2 minutos de la adquisición de espectros FTIR y están restringidos en el rango de 740 − 1475 cm−1 (6,8 a 13,5 µm), es decir, en la región donde se encuentran las firmas de polvo más intensas y espectralmente variables23,28 . Tenga en cuenta que por encima de 1250 cm-1 (< 8 µm) la firma espectral de los principales minerales de polvo se debilita considerablemente (Figura complementaria 2) con la única excepción de los carbonatos y también que en esta región espectral los espectros de extinción de CESAM muestran ruido adicional debido a posibles residuos. Contaminaciones por líneas de vapor de agua debido a niveles traza de H2O durante los experimentos. Los resultados se muestran y analizan en el rango de 740 a 1250 cm-1 (8 - 13,5 µm, correspondiente a la ventana atmosférica infrarroja).

El error cuadrático medio (RMSE) de los residuos, calculado como \(\sqrt{\frac{\sum_{\lambda }{({Ext}_{mod}\left(\lambda \right)-{Ext}_ {meas}\left(\lambda \right))}^{2}}{N}}\), con N el número de puntos de datos, se utiliza para proporcionar una evaluación de la calidad del ajuste LSM. El error cuadrático medio normalizado (NRMSE) es la relación del RMSE por el Extmod promedio (λ).

Como se realizaron dos experimentos por tipo de suelo, el LSM se repitió dos veces para cada muestra. La comparación de los resultados en los dos casos demuestra la repetibilidad de todo el procedimiento, tanto en las contribuciones porcentuales de los minerales recuperados como en la dinámica temporal. Sin embargo, queremos enfatizar que el análisis LSM se realiza de forma independiente en cada paso de tiempo sin ninguna información a priori. Esto significa que la reproducibilidad de los resultados y la solidez del análisis espectral se verifican en cada recuperación de paso de tiempo para cada experimento.

Se construyó una biblioteca de espectros de extinción de referencia para minerales individuales que componen el polvo, incluidos silicatos (familias de filosilicatos (mica, serpentina/caolinita, esmectita, clorita y talco/pirofilita) y tectosilicatos (grupos de feldespato y sílice), carbonatos y sulfatos. sobre los datos disponibles en la literatura. Para la constitución de la biblioteca, privilegiamos los conjuntos de datos correspondientes a mediciones de partículas de aerosol suspendidas en lugar de gránulos comprimidos, que son mejor representativos de las muestras de aerosoles naturales en el aire y cuyos espectros no se ven afectados por artefactos bien conocidos, incluido el cambio del pico de las bandas de absorción y la modificación de la absorción. profundidad y perfil de la banda73. Varios estudios cumplieron con este requisito, permitiendo recopilar datos sobre las principales especies de arcilla (illita, caolinita, montmorillonita), cuarzo, carbonatos (calcita, dolomita), feldespatos (albita, oligoclasa), sulfatos (anhidrita) y tierras de diatomeas (amorfas no cristalizadas). material de sílice)74,75,76,77. Para otros minerales, para los cuales no se dispone de datos bibliográficos sobre partículas suspendidas, nos referimos a mediciones clásicas de pellets, incluidas referencias para cinco filosilicatos (camosita, clorita, montmorillonita, serpentina, talco)73 y tectosilicatos (ortoclasa; servidor de espectroscopía mineral Caltech). Todos los espectros de minerales de referencia se adquirieron para partículas de tamaño submicrónico que generalmente se limitan a D < 2 µm, con la única excepción de Mogili et al.77 que ampliaron el rango de diámetros medidos hasta 7,5 µm. La resolución espectral fue de 8 cm-1 para la mayoría de los conjuntos de datos. En la Tabla complementaria 3 se proporciona un resumen de los espectros de referencia utilizados y las condiciones para su adquisición y se detallan en Métodos complementarios. La figura complementaria 2 muestra los espectros de referencia de diferentes minerales utilizados en este estudio. Tenga en cuenta que para los minerales dominantes esperados en el polvo (illita, caolinita, montmorillonita, cuarzo y calcita) se incluyen en la biblioteca varios espectros de referencia de diferentes estudios bibliográficos para evaluar el impacto de diferentes conjuntos de datos en el proceso. Por el contrario, los óxidos de hierro se descartan debido a sus espectros relativamente planos, que probamos que tienen una contribución nula al análisis de deconvolución de los picos de absorción y, al mismo tiempo, sesgan potencialmente la estimación de la línea de base.

Además de los minerales que componen el polvo, también incluimos en la biblioteca los espectros de H2O y CO2, para tener en cuenta la posible contribución a los espectros medidos del polvo. Además, los espectros de aerosoles de sulfato de amonio, que presentan bandas de absorción a 7,0 y 8,9 µm88, se incluyen como especie de control sin polvo para evaluar el proceso de deconvolución. Se obtiene que el aerosol de sulfato de amonio de control tiene una contribución insignificante (típicamente < 2 %) a la masa total de polvo reconstruida para todas las muestras.

Los datos de los experimentos de la cámara de simulación (espectros LWIR de FTIR y concentraciones de masa total y diámetros efectivos de la distribución de tamaño) que respaldan los hallazgos de este estudio están disponibles a través de la base de datos de estudios de cámara de simulación atmosférica (DASCS) del Centro de datos EUROCHAMP (https ://data.eurochamp.org/data-access/chamber-experiments/) con los identificadores enumerados en la Tabla complementaria 4. Los espectros de referencia para minerales individuales se publican en 74,75,76,77. Los datos de Dorschner et al.73 se obtienen de la base de datos de constantes ópticas de Heidelberg—Jena—St.Petersburg (HJPDOC, https://www2.mpia-hd.mpg.de/HJPDOC/index.php; último acceso en marzo de 2023). ). Los datos del servidor de espectroscopia mineral de Caltech se recuperan en http://minerals.gps.caltech.edu/files/Infrared_MIR/Minerals_From_JK/Index.htm; último acceso en marzo de 2023. Los datos de HITRAN (base de datos de absorción molecular de transmisión de alta resolución) se descargan en https://hitran.org/about/ (último acceso en marzo de 2023). Los datos mineralógicos de XRD en la Fig. 2 son de Di Biagio et al.61 (en su información de respaldo). Los datos de concentración de masa XRF en la Fig. 3 están publicados en Caponi et al.64.

El análisis de Mezcla Espectral Lineal se realizó utilizando ANIR POLWIN, una rutina disponible gratuitamente desarrollada en la Fundación CEAM y distribuida por el centro de datos de Eurochamp: https://data.eurochamp.org/anasoft/ (último acceso en marzo de 2023).

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Descargar referencias

Este trabajo ha recibido financiación del programa de investigación e innovación Horizonte 2020 de la Unión Europea a través de la Actividad de Infraestructura EUROCHAMP-2020 bajo el acuerdo de subvención no. 730997. Fue apoyado por el programa nacional francés LEFE/INSU (Les Enveloppes Fluides et l'Environnement/Institut National des Sciences de l'Univers) y por el OSU-EFLUVE (Observatoire des Sciences de l'Univers-Enveloppes Fluides de la Ville à l'Exobiologie) a través de financiación de investigación dedicada al proyecto RED-DUST. Se agradece al CNRS-INSU por apoyar a la cámara CESAM como instalación nacional como parte de la infraestructura de investigación francesa ACTRIS, así como al centro de datos AERIS (www.aeris-data.fr) para distribuir y curar los datos producidos por la cámara CESAM. a través del alojamiento del centro de datos de EUROCHAMP (https://data.eurochamp.org). Este trabajo ha sido apoyado por el Centre National d'Études Spatiales (CNES) a través de la subvención TOSCA/FORUM. El CDB contó con el apoyo del CNES y del CNRS a través del Labex L–IPSL, que está financiado por la ANR (subvención n.° ANR–10–LABX–0018). La Fundación CEAM cuenta con el apoyo parcial de la Generalitat Valenciana. Los autores desean agradecer al Prof. Paul Kleiber por su ayuda en la constitución de la base de datos de minerales de referencia y su uso.

Université Paris Cité y Univ Paris Est Creteil, CNRS, LISA, F-75013, París, Francia

Claudia Di Biagio y Paola Formenti

Univ Paris Est Creteil y Université Paris Cité, CNRS, LISA, F-94010, Créteil, Francia

Jean-François Doussin, Mathieu Cazaunau, Edouard Pangui, Juan Cuesta y Pasquale Sellitto

Instituto Nacional de Geofísica y Vulcanología, Observatorio del Etna, Catania, Italia

Pasquale Sellitto

EUPHORE Labs., Fundación CEAM, 46980, Paterna, Valencia, España

Milagros Ródenas

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JFD, CDB y PF concibieron el estudio, realizaron el análisis de datos y discutieron los resultados. CDB, MC y EP realizaron los experimentos de cámara con contribuciones de JFD y PF. MR desarrolló el software de deconvolución y validó su uso. JC y PS contribuyeron a la discusión de los resultados. CDB dirigió la redacción del manuscrito. JFD, PF, MR, JC y PS contribuyeron a la edición y revisión del manuscrito.

Correspondencia a Claudia Di Biagio.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Di Biagio, C., Doussin, JF., Cazaunau, M. et al. La firma óptica infrarroja revela la dependencia de la fuente y la evolución a lo largo del transporte de la mineralogía del polvo, como lo demuestran los estudios de laboratorio. Representante científico 13, 13252 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-39336-7

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Recibido: 29 de marzo de 2023

Aceptado: 24 de julio de 2023

Publicado: 15 de agosto de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-39336-7

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